Mon activité de recherche principale tourne autour du rôle des radicaux OH et HO₂/RO₂ dans les réactions d’oxydations, principalement en conditions atmosphériques, mais depuis quelques années je m’intéresse également à leur rôle en combustion basse température. Pour y parvenir, j’ai mis au point des techniques expérimentales innovantes et originales et je les ai utilisées pour étudier différents systèmes réactifs.

1.) Le couplage d’une cellule de PL (photolyse laser) à deux voies identiques de cw-CRDS (Cavity Ring Down Spectroscopy) pour une détection simultanée des radicaux HO₂ et RO₂ par absorption et une détection simultanée des radicaux OH par FIL (Fluorescence Induite par Laser) à haute cadence (10 kHz). Cette expérience, unique au monde et très productive (10 publications entre 2017 – 21), a été appliqué ces dernières années (entre autre) aux systèmes suivants :

-          Le sujet principale est la réactivité des radicaux peroxyles avec le radical OH. Cette réaction est un puits pour les radicaux peroxyles, mais n’était pas prise en compte dans les modèle jsuqu’à ce que nous avons mesuré en 2014 pour la première fois la constante de vitesse de la réaction la plus simple, CH₃O₂ + OH. Depuis, il s’est avéré que ce type de réaction est important dans les atmosphères propres (basse concentration de NO), et des nombreuses groupes de recherche s’y intéressent. Nous avons mesuré des constantes de vitesse ainsi que les produits de réactions [6, 11, 21, 22]. J’ai rédigé à la demande de l’éditeur un « Frontiers article » au Chem Phys Letters sur la réaction des RO₂ + OH [33].

-          Nous avons utilisé cette technique pour déterminer des coefficients d’absorptions de différents radicaux dans le proche infrarouge, données peu disponible et indispensable à la quantification des radicaux dans des futures expériences : CH₃C(O)O₂ [34], HO₂ jusqu’à 760 Torr d’air [18] et transition électronique de HO₂ et DO₂ dans le proche IR [12].

2.) La mise au point d’un système FAGE (Fluorescence Assay by Gas Expansion) pour la quantification des radicaux OH et HO₂ en atmosphère libre ainsi que son couplage avec une cellule de photolyse laser pour la mesure de la réactivité atmosphérique d’OH. Une dizaine de systèmes FAGE sont actuellement opérationnels dans le monde, le couplage avec une cellule de photolyse a été réalisé quatre fois (Tokyo, Jülich, Leeds, Lille). Ce dispositif est prioritairement utilisé par C. Schoemaecker (CR CNRS) pour des campagnes de mesure [15] et pour la compréhension de la qualité de l’air intérieur [17, 8, 7], mais quelques études cinétiques intéressantes étaient également effectué ces dernières années :

-          Nous avons démontré par mesure directe que l’eau ne catalyse pas la réaction entre le radical OH et méthanol, comme il avait été publié en Angewandte Chemie en 2017 par une équipe argentine. Ce travail était publié dans Angewandte Chemie [30] et a reçu le prédicat « Hot paper », accordé par les reviewers et l’éditeur à environ 5% des manuscrits. Cette publication a fait l'objet d'une communication de l'INSIS du CNRS : https://insis.cnrs.fr/fr/cnrsinfo/limpact-de-leau-sur-des-reactions-chimiques-dans-latmosphere-est-negligeable. Depuis, nous avons également publié les résultats concernant l’éthanol [37].

-          La concentration des radicaux OH, mesuré lors des campagnes de terrain dans des environs biogéniques propres, ne peut actuellement pas être expliqué par des modèles, ce qui est une énigme majeur dans la communauté atmosphérique. Nous avons démontré, que le trioxide ROOOH, produit de la réaction entre le radical OH et les RO₂ d’origine biogénique, peut mener à une interférence dans la mesure OH par FAGE et peut evtl. expliquer l’énigme [24]. Cet article a été mise en avant dans la revue Science : http://www.labex-cappa.fr/actualites/article-cleansers-in-clean-air-science

3.) Depuis des nombreuses années, j’ai une collaboration avec F. Battin-Leclerc à Nancy, afin d’appliquer la technique cw-CRDS à l’étude de la combustion basse température à l’aide de son couplage avec un RPA (réacteur parfaitement agité). Ce couplage était une première mondiale et a permis ces dernières années la quantification entre autre de H₂O₂ et HONO dans des conditions de la combustion basse température [25, 23, 9, 5].

4.) Depuis des nombreuses années, je collabore avec A. Tomas du département SAGE de Mines Douai. Nous exploitons une chambre de simulations, couplé à différentes techniques de détection pour étudier la dégradation de composés oxygénés dans des conditions atmosphériques, les résultats de 5 systèmes ont été publiés depuis 2017 [44, 14, 13, 2, 1]. Nous avons également collaboré pour étudier dans des conditions atmosphériques les mêmes systèmes (RO₂ + OH et alcool + OH) qu’avec les méthodes directes au PC2A, 3 publications sont sorti de cette approche, donc une come « Hot paper » dans le prestigieux « Angewandte Chemie » [30] et une autre dans Nature Communication [22] [6].

5.) Je développe depuis quelques années une collaboration avec l’Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics à Hefei, Chine. Dans le cadre de cette collaboration j’apporte mon expertise en chimie atmosphérique et en cinétique de réaction en phase gaz, tandis que l’équipe chinoise apporte son expertise pour le développement des techniques expérimentales [27, 28, 31, 33, 36, 40, 43]. J’ai été en 2018 lauréate d’un « PIFI grant » du Chinese Academy of Sciences. Ceci m’a permis d’être la première française à obtenir un nouveau visa chinois « Talents étrangers haut de gamme », valable 10 ans (http://www.labex-cappa.fr/actualites/collaborations-Hefei-Institutes-of-Physical-Science-du-Chinese-Academy-of-Sciences). Une thèse en co-tutelle vient de commencer en Mars 2021.

6.) Suite à une ANR, dont j’étais coordinatrice, je participe régulièrement à l’exploitation de la technique expérimentale que nous avons développé dans ce cadre : un tube à écoulement couplé à un spectromètre de masse à photoionization au synchrotron SOLEIL [3, 19, 35, 39, 41, 42]

6.) Je suis la présidente du Gas Kinetic Discussion group de la Royal Society of Chemistry (la première femme), dont l’activité principale est l’organisation du biannuel « International Symposium on Gas Kinetics and Related Phenomena ». En 2018, j’ai organisé ce symposium de 4 jours avec 200 participants à l’hémicycle de la Région Hauts de France à Lille, étant également la première femme à avoir organisé ce symposium.

7.) Je suis membre de l’éditorial board des journaux : « International Journal of Chemical Kinetics », « Chemical Physics Letters » et « Journal of Atmospheric and Environmental Optics ». Je suis la première femme à être nommé dans le Scientific Committee du « International Symposium on Free Radicals », que je vais probablement organiser à Lille en 2025.

Production Scientifique 2017 – 2021

2021: 44: Photolysis of multifunctional carbonyl compounds under natural irradiation at EUPHORE

L. Aslan, A. Muñoz, M. Ródenas, T. Vera, E. Borrás, P. Coddeville, C. Fittschen, A. Tomas

Atmospheric Environment, accepted (2021)

43:A palm-sized laser spectrometer with high robustness and sensitivity for trace gas detection using a novel double-layer toroidal cell

S. Feng, X. Qiu, G. Guo, E. Zhang, Q. He, X. He, W. Ma, C. Fittschen, C. Li

Analytical Chemistry,  doi: 10.1021/acs.analchem.0c04995 (2021)

2020 42: Identifying Isomers of Peroxy Radicals via Photoelectron Spectroscopic Characterization and Theoretical Computations: 1-

C₃H₇O₂ vs  2-C₃H₇O₂

X. Tang, X. Lin, G. A. Garcia, Z. Gouid, H. H. Abdallah, C. Fittschen, J-C. Loison, M. Hochlaf, X. Gu, W. Zhang, L. Nahon

ChemComm, 56, 15525-15528 (2020)

41. Threshold photoelectron spectroscopy of the HO₂ radical

X. Tang, X. Lin, G. A. Garcia, J.C. Loison, C. Fittschen, A. Röder, D. Schleier, X. Gu, L. Nahon

Journal of Chemical Physics., 153, 124306 (2020)

40. Implementation of the toroidal absorption cell with multi-layer patterns by a single ring surface

H. Chang, S. Feng, X. Qiu, H. Meng, G. Guo, X. He, Q. He, X. Yang, W. Ma, R. Kan, C. Fittschen, C. Li

Optics Letters, 45, 5897 (2020)

39. High Resolution Threshold Photoelectron Spectroscopy of the Methoxy Radical

X. Tang, X. Lin, G. A. Garcia, J.-C. Loison, C. Fittschen, X. Gu, W. Zhang, L. Nahon

Journal of Chemical Physics, 153, 031101 (2020)

38. Kinetics of Dimethyl Sulfide (DMS) Reactions with C₁ and C₄ Criegee Intermediates Studied with Direct UV Absorption

J. Kuo, I. Weber, L. Yes-Hsiu, C. Fittschen, J. J.-M. Lin,

Atmospheric Chemistry and Physics, 20, 12983–12993 (2020)

37.Water does not catalyze the reaction of ethanol with OH radicals

I. Weber, H. Bouzidi, B. Krumm, C. Schoemaecker, A. Tomas, C. Fittschen,                   PCCP, 22, 7165-7168 (2020)

36. Online analysis of gas-phase radical reactions using vacuum ultraviolet lamp photoionization and time-of-flight mass spectrometry

Z. Wen, X. Tang, C. Fittschen, C. Zhang, T. Wang, C. Wang, W.-J. Zhang

Review of Scientific Instruments, 91, 043201 (2020)

35. Vacuum ultraviolet photoionization of the methyl peroxy radical with synchrotron double imaging photoelectron photoion coincidences

X. Tang, X. Gu, X. Lin, G. A. Garcia, C. Fittschen, J.-C. Loison, K. Voronova, B. Sztáray, L. Nahon

Journal of Physical Chemistry A, 152, 104301 (2020)

34.The Absorption Spectrum and Absolute Absorption Cross Sections of Acetylperoxy Radicals, CH₃C(O)O₂ in the near IR

M. Rolletter, E. Assaf, M. Assali, H. Fuchs, C. Fittschen

Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 245, 106877 (2020)

33. Time-resolved photolysis Faraday rotation spectrometer: a new tool for total OH reactivity measurem; and free radical kinetics research

N. Wei, B. Fang, W. Zhao, C. Wang, N. Yang, W. Zhang, W. Chen, C. Fittschen                                     Analytical Chemistry, 92 (6), 4165 – 4180 (2020)

32. Experimental Determination of the Rate Constants of the Reactions of HO₂ + DO₂ and DO₂ + DO₂

M. Assali, J. Rakovsky, O. Votava, C. Fittschen

 International Journal of Chemical Kinetics, 52 (3), 197-206 (2020)

31. Measurement of nitric oxide from cigarette burning using TDLAS based on quantum cascade laser

F. Zheng, X. Qiu, L. Shao, S. Feng, T. Cheng, X. He, Q. He, C. Li, R. Kan, C. Fittschen

Optics & Laser Technology, 124 105963 (2020)

2019: 30. Hot paper: Water Vapor does not Catalyze the Reaction between Methanol and OH Radicals

W. Chao, J. Lin, K. Takahashi, A. Tomas, L. Yu, Y. Kajii, S. Batut, C. Schoemaecker, C. Fittschen

Angewandte Chemie International Edition, 58 (15), 5013 6 5017 (2019)

29. Frontiers article: The Reaction of RO₂ Radicals with OH Radicals

C. Fittschen

Chemical Physics Letters, 725, 102-108 (2019)

28. A Vacuum Ultraviolet Photo-ionization TOF-MS with high Sensitivity for Study of Gas Phase Radical Reaction in Flow Tube

Z. Wen, X. Tang, C. Wang, C. Fittschen, T. Wang, C. Zhang, J. Yang, Y. Pan, F. Liu, W. Zhang

International Journal of Chemical Kinetic, 51 (3), 178 (2019)

27. An impr. Chemical Amplification Instr. by using Nafion Dryer as Reactor for Quantifying Atmospheric RO₂ Radicals under Amb. Cond.

C. Yang, W. Zhao, B. Fang, H. Yu, X. Xu, Y. Zhang, Y. Gai, W. Zhang, W. Chen, C. Fittschen

Analytical Chemistry., 91, 776-779 (2019)

26. Insights into the Reactions of Hydroxyl Radical with Diolefins from Combustion to Atmospheric Environments

F. Khaled, B. R. Giri, D. D. Liu, E. Assaf, C. Fittschen, A. Farooq

The Journal of Physical Chemistry A, 123 (11), 2261 - 2271 (2019)

25. First detection of a key intermediate in the oxidation of fuel + NO systems: HONO

L. Marrodan, Y. Song, O. Herbinet, M. U. Alzueta, C. Fittschen, F. Battin-Leclerc

Chemical Physics Letters, 719, 22-26 (2019)

24. ROOOH: A missing piece of the puzzle for OH measurements in low NO environments?

C. Fittschen, M. Al Ajami, S. Batut, V. Ferracci, S. Archer-Nicholls, A. Archibald, C. Schoemaecker

Atmospheric Chemistry and Physics, 19, 349-362 (2019)

23. The sensitizing effects of NO₂ and NO on methane low temperature oxidation in a jet stirred reactor,

Y. Song; L. Marrodán, H. Vin, O. Herbinet, E. Assaf, C. Fittschen, A. Stagni, T. Faravelli, M. U. Alzueta, F. Battin-Leclerc

Proceedings of the International Symposium on Combustion, 37(1), 667-675 (2019)

2018: 22. The reaction of hydroxyl and methylperoxy radicals is not a major source of atmospheric methanol

R. L. Caravan, ……..C. Fittschen, …………..C. A. Taatjes

Nature Communication, 9, 4343-4352, (2018)

21. Exp. and Theor. Investigation of the Reaction of RO₂ with OH Radicals: Dependence of the HO₂ Yield on the Size of the Alkyl Group

E. Assaf, C. Schoemaecker, L. Vereecken, C. Fittschen

International Journal of Chemical Kinetics, 50, 670-680 (2018)

20. Incoherent Broad-Band Cavity Enhanced Abs. Spec. for sensitive and rapid I₂ detection in the presence of aerosols and water vapour

C. Bahrini, A.-C. Gregoire, O. Dorel, C. Mun, C. Fittschen

Optics and Laser Technology, 108, 466-479 (2018)

19. Valence shell threshold photoelectron spectroscopy of the C₃H_x (x=0-3)

G. A. Garcia, B. Gans, J. Krüger, F. Holzmeier, A. Röder, A. Lopes, C. Fittschen, C. Alcaraz, J.-C. Loison

Physical Chemistry Chemical Physics, 20, 8707-8718 (2018)

18. Absorption Spectrum and Absorption Cross Sections of the 2n₁ band of HO₂ between 20- 760 Torr Air in the Range 6636 and 6639 cm^-1

E. Assaf, L. Liu, C. Schoemaecker, C. Fittschen

Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 211, 107 (2018)

17. Impact of the spectral and spatial properties of the light on indoor chemistry: experimental and modeling study

M. Blocquet, F. Guo, M. Mendez, S. Coudert, S. Batut, C. Hecquet, N. Blond, C. Fittschen, C. Schoemaecker

Indoor Air, 28, 426 (2018)

16. The Reaction of F-Atoms with Methanol: Yield of CH₃O / CH₂OH and Rate Constant of the Reactions CH₃O + CH₃O and CH₃O + HO₂

E. Assaf, C. Schoemaecker, L. Vereecken, C. Fittschen

Physical Chemistry Chemical Physics, 20, 10660-10670 (2018)

2017: 15. Comparison of OH reactivity measurements in the atmosphere simulation chamber SAPHIR

H. Fuchs, …………………, C. Fittschen, ………………….., A. Wahner

Atmospheric Measurement Technique, 10, 4023-4053 (2017)

14. Gas-phase UV absorption cross-sections and photolysis kinetics of 4-hydroxy-3-hexanone: Atmospheric implications

L. Aslan, H. Laversin, E. Roth, P. Coddeville, C. Fittschen, A. Chakir, A. Tomas

Chemical Physics Letter, 688, 43-46 (2017)

13. Experimental and Theoretical Investigations of the Kinetics and Mechanism of the Cl + 4-Hydroxy-4-Methyl-2-Pentanone Reaction

L. Aslan, A. M. Priya, C. Sleiman, M. N. Zine, P. Coddeville, C. Fittschen, B. Ballesto, A. Canosa, L. Senthilkumar, G. E. Dib, A. Tomas

Atmospheric Environment, 166, 315-326 (2017)

12. Measurement of Line Strengths in the à ²A’ ← X ²A” Transition of HO₂ and DO₂

E. Assaf, O. Asvany, O. Votava, S. Batut, C. Schoemaecker, C. Fittschen

Journal of Quant. Spect. & Rad. Transfer, 201, 161–170 (2017)

11. Rate constants of the Reaction of C₂ – C₄ Peroxy Radicals with OH Radicals

E. Assaf, S. Tanaka, Y. Kajii, C. Schoemaecker, C. Fittschen

Chemical Physics Letters, 684, 245–249 (2017)

10. Experimental and Theoretical Investigation of the Reaction OH + NO + O₂ → HO₂ + NO₂

C. Fittschen, E. Assaf, L. Vereecken

The Journal of Physical Chemistry A, 121 (24), 4652–4657 (2017)

9. Hydroperoxide measurements during the low-temperature gas phase oxidation of n-heptane and n-decane

A. Rodriguez, O. Herbinet, X. Meng, C. Fittschen, Z. Wang, L. Xing, L. Zhang, F. Battin-Leclerc

The Journal of Physical Chemistry A, 121 (9), 1861 (2017)

8. Identification of the major HO_x radical pathways in an indoor air environment

M. Mendez, D. Amedro, N. Blond, D. Hauglustaine, P. Blondeau, C. Afif, C. Fittschen, C. Schoemaecker

Indoor Air, 27, (2), 434 (2017)

7. Assessment of indoor HONO formaton mechanisms based on in situ measurements and modelling

M. Mendez, D. Amedro, N. Blond, D. Hauglustaine, P. Blondeau, C. Afif, C. Fittschen, C. Schoemaecker

Indoor Air, 27 (2), 44 (2017)

6. The Reaction between CH₃O₂ and OH Radicals: Product Yields and Atmospheric Implications

E. Assaf, L. Sheps, L. Whalley, D. Heard, A. Tomas, C. Schoemaecker, C. Fittschen

Environmental Science & Technology, 51 (4), 2170 (2017)

5. Measuring Hydroperoxide chain-branching Agents during n-Pentane low-temperature Oxidation

A. Rodriguez, O. Herbinet, Z. Wang, F. Qi, C. Fittschen, P. Westmoreland, F. Battin-Leclerc

Proc. Int. Symp. Comb., 36, 333 (2017)

4. H-Abstraction by OH from Large Branched Alkanes: Overall Rate Measurements and Site-specific Tertiary Rate Calculations

D. Liu, F. Khaled, E. Assaf, C. Fittschen, A. Farooq

The Journal of Physical Chemistry A, 121 (5), 927 (2017)

3. On the first ionization threshold of the C₂H radical

B. Gans, G. Garcia, F. Holzmer, J. Krüger, A. Röder, A. Lopes, C. Fittschen, J.-C. Loison, C. Alcaraz

J. Chem. Phys., 146, 11101 (2017)

2. Atmospheric Chemistry of α-Diketones: Kinetics of C₅ and C₆ Compounds with Cl Atoms and OH Radicals

H. Bouzidi, M. Djehiche, P. Coddeville, C. Fittschen, A. Tomas

International Journal of Chemical Kinetics, 49 (2), 112 (2017)

1 Kinetics of the photolysis and OH reaction of 4-hydroxy-4-methyl-2-pentanone: Atmospheric implications

L. Aslan, H. Laversin, P. Coddeville, C. Fittschen, E. Roth, A. Tomas, A. Chakir,?Atmospheric Envrionment, 150, 256 (2017)