Rechercher

Paramétrage

Thèmes

Accessibilité

Accessibilité

Axes de recherche

Etude de systèmes modèles pour la compréhension de réactions chimique à l'interface solide/gaz

Bien que le principe de la catalyse hétérogène soit connu, il reste difficile de décrire précisément les mécanismes qui prennent place durant une réaction catalytique sur un substrat. En effet, la complexité et souvent l’inhomogénéité des catalyseurs utilisés dans l’industrie rendent difficile leur caractérisation et leur compréhension. Il est donc intéressant de synthétiser des catalyseurs modèles dont l’activité sera certes moins bonne mais pour lesquels la compréhension de la structure, des propriétés physiques ou chimiques et de la réactivité sera plus facile grâce à l’utilisation diverses techniques de spectroscopie.

Etude operando d'un catalyseur modèle à base de nanoparticules de Cu2O sur alumine

Le but de ce projet est d’étudier l’évolution des propriétés des nanoparticules de Cu2O en fonction de leur taille et de leur forme en présence d’une atmosphère gazeuse puis lors d’une réaction catalytique. Comment les nanoparticules vont-elles être modifiées ? Gardent-elles leur structure initiale ? Peut-on identifier le site actif de la réaction catalytique ? Pour cela, il nous faut tout d'abord synthétiser des nanoparticules de Cu2O de taille et de forme contrôlées. Ces nanoparticules sont ensuite déposées sur des surfaces monocristallines d’alumine présentant différentes orientations pour étudier l’interaction entre les nanoparticules et les différentes surfaces tout en contrôlant au maximum la morphologie de la surface et des nanoparticules. Enfin, la réactivité de ces surfaces est étudiée operando par Near Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy (NAP-XPS) afin de suivre les modifications structurelles et chimiques engendrées par une phase gazeuse (sous atmosphère d’oxygène, d’hydrogène…) et durant une réaction chimique (réaction modèle : oxydation du CO).

Propriétés et Réactions aux Interfaces des Solutions aqueuses

L'XPS à pression proche de la pression ambiante (Near Ambient Pressure XPS, NAP-XPS) permet de ne plus être limité aux études sous ultra-vide et d'accroître la pression dans la chambre d'analyse jusqu'à environ 10 mbar. Dans ces conditions, il est possible d'étudier des interfaces solide/liquide ou liquide/gaz. En particulier, nous nous sommes intéressés à l'étude de la surface des gouttelettes d'eau afin de mieux comprendre la répartition des ions près de la surface, ainsi que les problématiques liées à l'utilisation du NAP-XPS (référence en énergie, radiolyse, etc.).

Oxydation radiolytique dans des solutions aqueuses d'halogénures

Le NAP-XPS est un outil précieux pour étudier les interfaces gaz/liquide et liquide/solide. Cependant, des préoccupations ont émergé concernant les dommages causés par le faisceaude rayons X, notamment lors des expériences impliquant de l'eau liquide condensée. Cette étude examine les effets radiolytiques sur la chimie des solutions concentrées de halogénures de sodium (NaX, X = Cl, Br, I) et sur un hydroxyde double lamellaire [Mg2Al(OH)6]+[Cl]. L'étude analyse l'impact de paramètres connus (dose d'irradiation) sur l'abondance d'ions XO. Les variations observées dans les données semblent résulter de paramètres encore mal compris ou insuffisamment contrôlés (comme la concentration du soluté ou l'hydrodynamique de la solution). Comprendre et les contrôler ces effets radiolytiques permet d'améliorer la fiabilité de l'analyse NAP-XPS par synchrotron pour des interfaces pertinentes en chimie environnementale et électrochimie.